Sachverhalt und Anträge
I. Die am 20. Dezember 1978 eingereichte und am 25. Juli 1979 unter der Veröffentlichungsnummer 0 003 066 veröffentlichte europäische Patentanmeldung Nr. 78 200 383.4 wurde durch die Entscheidung der Prüfungsabteilung des Europäischen Patentamts vom 16. Februar 1981 zurückgewiesen. Der Entscheidung lagen 10 am 5. September 1980 eingereichte Patentansprüche mit folgendem Wortlaut zugrunde:
1. Verfahren zur Herstellung von meta-Aryloxybenzaldehyden durch Reaktion eines Gemisches aus den entsprechenden meta-Aryloxybenzyl- und meta-Aryloxybenzalhalogeniden mit Hexamethylentetramin und anschließende Hydrolyse des Reaktionsproduktes, dadurch gekennzeichnet, daß die Hydrolyse in einem Alkanol-Wasser-Gemisch durchgeführt wird, das 40 bis 80 Vol.-% eines Alkanols mit bis zu vier Kohlenstoffatomen pro Molekül enthält.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das ganze Verfahren in einem Alkanol-Wasser-Gemisch durchgeführt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß es sich bei dem Alkanol um Äthanol handelt.
4. Verfahren nach Anspruch 1, 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Gemisch aus meta-Aryloxybenzyl- und meta-Aryloxybenzalhalogenid, das als Ausgangsmaterial verwendet wird, durch ein Verfahren hergestellt wird, bei dem das entsprechende meta-Aryloxytoluol mit einem gasförmigen Halogen bei hoher Temperatur in Gegenwart eines Freiradikalinitiators halogeniert wird.
5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß ein Gemisch aus meta-Aryloxybenzyl- und meta-Aryloxybenzalchlorid durch ein Verfahren hergestellt wird, bei dem ein meta-Aryloxytoluol in einem unpolaren Lösungsmittel bei Temperaturen von 40 bis 100°C mit Chlorgas in Verbindung gebracht wird.
6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß es sich bei dem unpolaren Lösungsmittel um einen halogenierten Kohlenwasserstoff handelt.
7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß es sich bei dem halogenierten Kohlenwasserstoff um Tetrachlorkohlenstoff handelt.
8. Verfahren nach Anspruch 4, 5 oder 6, dadurch gekennzeichnet, daß der Freiradikalinitiator Azoisobutyronitril ist.
9. Verfahren nach einem der Ansprüche 4 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß die Reaktion zwischen meta-Aryloxytoluol und Chlor unterbrochen wird, sobald das meta-Aryloxytoluol zu 95 bis 99 % umgesetzt ist.
10. Verfahren nach einem der obigen Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß es sich bei dem meta-Aryloxybenzaldehyd um meta-Phenoxybenzaldehyd handelt.
II. Die Zurückweisung wurde damit begründet, daß der Gegenstand von Anspruch 1 nicht erfinderisch sei. Wie von der Anmelderin selbst in der Beschreibung angegeben, sei das Verfahren nach Anspruch 1 aus der Patentschrift NL-A-7 701 128 bekannt, mit der Ausnahme, daß dort die Hydrolyse im sauren Medium durchgeführt werde. Ein Fachmann, der sich die Aufgabe gestellt habe, die sich aus der Verwendung einer Säure ergebenden Nachteile auszuschalten, hätte diesen nächstliegenden Stand der Technik in Betracht gezogen und zudem aus Organic Reactions Bd. III, 1954, John Wiley, New York, Kapitel 4, S. H. Angyal, The Sommelet Reaction, Seite 198 erfahren, daß als Reaktionsmedium auch Wasser oder wäßriges Äthanol verwendet werden könne (Seite 206). Es sei für den Fachmann reine Routine, die besonderen Alkohol-Wasser-Gemische und andere geeignete Alkohole als Äthanol aufzufinden. Daß dabei zwei verschiedene Hydrolyse-Reaktionen nebeneinander abliefen, nämlich die mit Benzyl- und Benzalhalogeniden, sei unerheblich, da die Hydrolyse der Produkte aus beiden Verbindungen in der entgegengehaltenen NL-A routinemäßig durchgeführt worden sei.
Ferner deute nichts auf eine erfinderische Tätigkeit hin, da keine überraschenden Effekte vorlägen. Die Ausbeute an Aldehyden und die gesamte Reaktionszeit seien unter Berücksichtigung des angewandten Drucks sowohl für das bekannte als auch für das beanspruchte Verfahren nahezu gleich. Da Anspruch 1 nicht gewährbar sei, seien auch die übrigen Ansprüche nicht gewährbar, da ihnen keine erfinderische Bedeutung zukomme (Ansprüche 2, 3 und 10) oder da sie auf eine Kombination mit bekannten Verfahren zur Herstellung des Ausgangsmaterials gerichtet seien (Ansprüche 4 - 9).
III. Die Beschwerdeführerin legte am 7.April 1981 gegen die Entscheidung vom 16. Februar 1981 Beschwerde ein und reichte am 9. Juni 1981 eine Begründung nach.
IV. Die Beschwerdekammer führte dann in einer Mitteilung an die Beschwerdeführerin ein neues Dokument ein, nämlich Zh. Prikl. Khim 1966 39(7), Seite 1669 - 1670 (im folgenden "Libman" genannt), das in Ullmanns Enzyklopädie der technischen Chemie (1974), Bd. 8, Seite 346 - 347 referiert ist und die Reaktion von kombinierten Benzyl- und Benzalhalogeniden mit Hexamethylentetramin in Wasser als Lösungsmittel beschreibt. Die Beschwerdeführerin antwortete auf die Mitteilung fristgerecht und stützte sich dabei letztlich auf folgende Argumente:
Die Aufgabe, so die Beschwerdeführerin, bestehe nicht nur darin, die Nachteile auszuschalten, die sich bei Verwendung einer Säure in dem Verfahren nach der oben beschriebenen NL-A ergäben, sondern darin, das bekannte Verfahren zur Herstellung von meta-Phenoxybenzaldehyd (im folgenden POAL genannt) zu verbessern.
Der vor diese Aufgabe gestellte Fachmann müsse von den vielen möglichen Verfahrensvariablen diejenigen auswählen, die eine vielversprechende Verbesserung böten. Erst wenn die Eliminierung der Säure als eine mögliche vorteilhafte Verbesserung erkannt worden sei, stelle sich die Frage, auf welche Weise die Säure eliminiert werden könne. Der nächstliegende Stand der Technik, nämlich die NL-A-7 701 128 (im folgenden "altes Shell-Verfahren" genannt), enthalte eindeutig die Lehre, daß eine Säure verwendet werden müsse. Auch der allgemeine Wissensstand, wie er sich aus dem obengenannten Artikel in Organic Reactions (im folgenden "Angyal" genannt) ergebe, lehre, daß bei der Sommelet-Reaktion vorzugsweise Säure zu verwenden sei. Wenn die Nachteile der Verwendung von Säure so bekannt gewesen wären, hätte der Fachmann sicher erwarten dürfen, daß das "alte Shell-Verfahren" ohne Verwendung einer Säure beschrieben worden sei. Libman beschreibe die Reaktion eines Gemisches aus Benzyl- und Benzalchloriden zur Herstellung von Benzaldehyden. Doch auch in Kenntnis dieses Stands der Technik wäre der Fachmann nicht auf die anmeldungsgemäße Lösung gekommen, da erstens das Verfahren mit dem besonderen Alkanol-Wasser-Lösungsmittel nicht bekannt gewesen sei und es zweitens zweifelhaft gewesen wäre, ob sich das Libman-Verfahren auch zur Herstellung von POAL anstelle von Benzaldehyd eigne, da nach der Lehre von Angyal die Sommelat-Reaktion durch elektrophile Substituenten erschwert werde (Seite 201). Ferner gebe das Libman-Verfahren ihres Erachtens nicht den richtigen Reaktionsmechanismus wieder, da in dem "alten Shell-Verfahren" am Ende des ersten Verfahrensschritts, d. h. der Reaktion von Hexamethylentetramin mit dem Gemisch aus aromatischen Halogeniden (Seite 2, Zeile 26 ff.), unverändertes Benzalhalogenid vorgefunden worden sei.
Schließlich wurde von der Beschwerdeführerin als weitere Druckschrift die GB-A-1 557 421 (im folgenden "American Cyanamid" genannt) vorgelegt, die in der Einleitung auf den Libman-Artikel verweist und beschreibt, daß in der Hydrolysephase, die zu POAL führt, eine verdünnte Mineralsäure verwendet wird. Wenn das anmeldungsgemäße Verfahren, bei dem keinerlei Säure verwendet werde, wirklich so naheliegend sei, dann hätten das "alte Shell-Verfahren" und das "American-Cyanamid"-Verfahren auf diese Möglichkeit hingewiesen. Die Beschwerdeführerin beantragt, die angefochtene Entscheidung aufzuheben und das Patent mit den obengenannten 10 Patentansprüchen zu erteilen. Die Beschwerdeführerin hat ferner ihre Bereitschaft bekundet, die Ansprüche 4 bis 9 zu streichen.
Entscheidungsgründe
1. Die Beschwerde entspricht den Artikeln 106 - 108 und Regel 64 EPÜ; sie ist daher zulässig.
2. Gegen die derzeitige Fassung der Ansprüche bestehen keine formalen Einwände, da sie durch die ursprünglichen Unterlagen hinreichend gestützt wird. Anspruch 1 ist durch die ursprünglichen Ansprüche 1, 2 und 4 gedeckt; Anspruch 2 wird durch die Beschreibung, Seite 3, Zeilen 12 - 17 und 27 - 31 sowie durch die Beispiele 1 - 4 und 6 gestützt; Anspruch 3 und die Ansprüche 4 - 10 entsprechen Anspruch 3 bzw. den Ansprüchen 5 - 11.
3. Wie in der Einleitung der Patentanmeldung angegeben, geht die Anmelderin von dem Verfahren der NL-A-7 701 128 (altes Shell-Verfahren) aus, das aus zwei Schritten besteht; der erste Verfahrensschritt umfaßt die Reaktion eines Gemisches aus meta-Aryloxybenzyl- und meta-Aryloxybenzalhalogeniden mit Hexamethylentetramin, der zweite besteht aus der Hydrolyse des so erhaltenen Reaktionsproduktes in einem sauren Medium, wobei meta-Aryloxybenzaldehyd entsteht (vgl. Seite 1, Zeilen 9 - 15). Da für den zweiten Verfahrensschritt eine Säure erforderlich ist, muß ein säurebeständiges Gefäß verwendet werden (Seite 1, Zeilen 16 - 19). Offensichtlich empfand die Anmelderin die Verwendung eines solchen Gefäßes als nachteilig und machte es sich deshalb zur Aufgabe, das bekannte Verfahren so zu verbessern, daß auf das säurebeständige Gefäß verzichtet werden kann, d. h. sie wollte das korrodierende saure Medium bei diesem Verfahrensschritt vermeiden, ohne dabei die Ausbeute an POAL wesentlich zu verringern. Die Kammer kann sich dem Argument der Anmelderin, die Aufgabe habe darin bestanden, irgendeine Iohnende Verbesserung des alten Verfahrens zu finden, was eine Auswahl im Rahmen der möglichen Variablen erforderte, nicht anschließen. Abgesehen davon, daß die von der Anmelderin definierte Aufgabe zu unbestimmt ist, um durch spezifische technische Mittel gelöst werden zu können, muß die Art der technischen Aufgabe anhand objektiver Kriterien ermittelt werden, wie dies in einer früheren Entscheidung der Kammer (vgl. "Reaktionsdurchschreibepapier", Amtsblatt EPA 7/1981, S. 206) festgestellt worden ist. Dies erfordert eine Beurteilung des technischen Fortschritts gegenüber dem nächstliegenden Stand der Technik. Zweifellos besteht der mit der vorliegenden Anmeldung erzielte besondere Fortschritt darin, daß für die Reaktion kein säurebeständiges Gefäß mehr verwendet werden muß (vgl. Seite 2, Zeilen 8 - 10). Ferner macht die Anmelderin als vorteilhaft geltend, daß die Hydrolyse nunmehr in kürzerer Zeit durchgeführt werden könne und eine etwas höhere Ausbeute an POAL liefere (Seite 2, Zeilen 10 - 12). Dieser Vorteil wird angeblich durch die Ergebnisse des Vergleichs in Beispiel 5 in der Akte bewiesen, Entgegen dem Vorbringen der Anmelderin ist der Vergleich nicht stichhaltig, da verschiedene Temperaturen verwendet wurden, nämlich 110°C für die Hydrolyse nach der vorliegenden Anmeldung, aber nur 106°C für die nach dem alten Shell-Verfahren. Bekanntlich führt die Verwendung verschiedener Reaktionstemperaturen auch zu verschiedenen Reaktionszeiten. Im allgemeinen verdoppelt oder verdreifacht sich die Reaktionszeit bei einer Erhöhung der Temperatur um 10°C. Dem Einwand der Kammer, daß das alte Shell-Verfahren offensichtlich zu besseren Ergebnissen führe, und zwar in kürzerer Zeit (Beispiel 3 der erwähnten NL-A), begegnete die Anmelderin nicht, wie man hätte erwarten können, mit einem wirklich vergleichbaren Versuch, sondern nur mit dem Argument, daß ein solcher Vergleich wegen der unterschiedlichen Anteile an den beigemischten Ausgangsstoffen meta-Phenoxybenzyl- und meta-Phenoxybenzalchlorid (NL-A- Beispiel 3: 60:40; vorliegende Anmeldung Beispiel 5: 50:50) nicht relevant sei. Sie gab weder eine Erklärung dafür, warum eine so geringfügige Änderung (10 ) dieses Mischungsverhältnisses trotz derselben Reaktionstemperaturen (Rückflußtemperatur) zu einer so verschiedenen Ausbeute und Reaktionszeit führen sollte, noch schränkte sie Anspruch 1 entsprechend ein. Daraus muß gefolgert werden, daß die von der Beschwerdeführerin geltend gemachten zusätzlichen Vorteile nicht hinreichend glaubhaft gemacht worden sind. Solche Vorteile, auf die sich die Anmelderin beruft, die aber nicht hinreichend belegt sind, können bei der Ermittlung der der Erfindung zugrunde liegenden Aufgabe nicht in Betracht gezogen werden. Deshalb bleibt die bereits vorstehend definierte Aufgabenstellung bestehen.
4. Um diese Aufgabe zu lösen, schlägt die Anmelderin vor, die Hydrolyse in einem Alkanol-Wasser-Gemisch durchzuführen, das 40 bis 80 Vol.- % eines Alkanols mit bis zu vier Kohlenstoffatomen pro Molekül enthält.
5. Ungeachtet der Angabe in der alten Shell-Patentschrift, daß die Anwesenheit von Säure bei der Hydrolyse ein wesentliches Merkmal sei, war allgemein bekannt, daß, wie Libman bereits beschrieben hatte, die analoge Reaktion eines Gemisches aus Benzyl- und Benzalchlorid mit Hexamethylentetramin und die nachfolgende Hydrolyse des Reaktionsproduktes mit Wasser allein eine hohe Ausbeute an Benzaldehyd ergibt (85 - 90).
6. Dem Durchschnittsfachmann war überdies allgemein bekannt, daß die ähnliche Sommelet-Reaktion - d. h. die Umsetzung von Benzylhalogeniden und Hexamethylentetramin zu Benzaldehyden -, die der Anmelderin zufolge zur Hydrolyse von Benzalhalogeniden parallel verläuft, durchaus auch in Wasser als Lösungsmittel durchgeführt werden kann, sofern sich das Ausgangsmaterial und die Zwischenstoffe darin hinreichend lösen, wenngleich der Zusatz eines organischen Lösungsmittels vorzuziehen ist (Angyal-Schrift, Seite 206, Absatz 4). Ihm war ferner bekannt, daß in früheren Arbeiten wäßriges Äthanol (50 - 80 %ig) als Lösungsmittel bevorzugt wurde (Angyal, Seite 206, vorletzter Absatz), obwohl sich in vielen Fällen, in denen mit verschiedenen Lösungsmitteln Vergleichsversuche vorgenommen wurden, 50 %ige Essigsäure als bestes Lösungsmittel erwiesen hat (Angyal, Seite 207, Absatz 2). Dessen ungeachtet ist wässriges Äthanol nicht als überholt anzusehen, weil es als eines der beiden empfohlenen Lösungsmittel bezeichnet ist (vgl. Angyal, Seite 208, die letzten beiden Zeilen bis Seite 209, Zeile 10, insbesondere Zeilen 7 - 10).
7. Für die Aufgabe, die Hydrolyse beim alten Shell-Verfahren ohne saures Medium durchzuführen, konnte der angeführte Stand der Technik sehr wohl eine Lösung bieten, weil er eindeutig die Möglichkeit erkennen ließ, anstelle der gemeinhin verwendeten Essigsäure wäßriges Äthanol der beanspruchten Konzentration einzusetzen. Ferner war zu erwarten, daß sich die nach dem alten Shell-Verfahren erzielte Ausbeute auch in wäßrigem Alkohol ergeben würde, weil der analoge unsubstituierte Benzaldehyd nach Libman in ausgezeichneter Ausbeute (85 - 90) bei alleiniger Verwendung von Wasser als Reaktionsmittel anfällt, das ja auch einen wesentlichen Bestandteil des Reaktionsmittels in dem alten Shell-Verfahren und in dem Verfahren der vorliegenden Anmeldung bildet. Die Lehre der vorliegenden Anmeldung, daß das alte Shell-Verfahren kein saures Medium erfordert, muß im Lichte der Aufgabenstellung als vorhersehbar betrachtet werden und kann daher nicht als erfinderisch gelten.
8. Einem weiteren Argument der Anmelderin zufolge hätte der Fachmann erwarten können, daß das alte Shell-Verfahren ohne Verwendung von Säure beschrieben ist, wenn die Nachteile der Verwendung von Säure wirklich so bekannt gewesen wären. Bei Durchsicht der alten Shell-Druckschrift zeigt sich jedoch, daß sich diese mit einem ganz anderen Problem befaßt, nämlich mit der Vermeidung komplizierter Kontrollen bei der Herstellung von halogenierten Toluol-Zwischenprodukten (vgl. Seite 1, Absatz 2); nach Ansicht der Kammer besteht kein Grund zur Annahme, daß der Erfinder des alten Shell-Verfahrens gleichzeitig auch noch andere Probleme im Zusammenhang mit dem Verfahren hätte lösen sollen, selbst wenn diese Lösung naheliegend gewesen wäre. Die Entwicklung eines technischen Verfahrens vollzieht sich gemeinhin in einer Reihe von kurzen Schritten, während deren sich der Fachmann immer intensiver mit Fragen befaßt, die ihm zunächst als weniger wichtig erschienen sind; die bloße Tatsache, daß die Praktiker auf einem bestimmten Gebiet sich nicht schon früher mit der Lösung eines bestimmten Problems befaßt haben, kann nicht als zuverlässiger Hinweis darauf gelten, daß die schließlich vorgeschlagene Lösung nicht naheliegend gewesen sei. So ist die Tatsache, daß die Erfinder des alten Shell-Verfahrens ungeachtet der sonstigen Lehren von Angyal und von Libman nur eine der von Angyal empfohlenen Alternativen benutzt haben, kein Anzeichen für das Bestehen eines Vorurteils gegen die andere, von der Anmelderin später selbst bestätigte Alternative mit wäßrigem Alkohol. Zwar wurde mit dem alten Shell-Verfahren angesichts der hohen Ausbeute (97 %) und der kurzen Reaktionszeit (4 1/4 Stunden) ein sehr gutes Ergebnis erzielt, doch gibt es, wie die Entwicklung des Verfahrens der Anmelderin zeigt, kein Verfahren, das in jeder Hinsicht vollkommen ist. Mit der Erkenntnis, daß sich bei der Verwendung von Säure schwerwiegende Probleme ergeben, war es jedoch naheliegend, auf den Stand der Technik zurückzugreifen, wie unter den Nummern 5 - 7 im einzelnen dargelegt.
9. Die Anmelderin stützt ferner ihre Behauptung, daß die vorliegende Anmeldung auf erfinderischer Tätigkeit beruhe, mit dem Hinweis, daß die Sommelet-Reaktion durch elektrophile Substituenten gehemmt werde. Unserer Ansicht nach ist dieses Argument jedoch nicht überzeugend. In dem Angyal-Artikel (Seite 201, Absatz 3) heißt es, daß eine Anhäufung stark elektrophiler Substituenten die Reaktion unterbinden kann. Folglich läßt sich 2,4-Dinitrobenzaldehyd nicht herstellen; mit nur einem stark elektrophilen Substituenten tritt jedoch noch keine nennenswerte Behinderung der Reaktion ein, weil Nitrobenzaldehyd angemessen erhalten wird (63 Ausbeute, vgl. Seite 210). Mit dem relativ schwach elektrophilen Phenoxy-Substituenten war eine Hemmung der Reaktion nicht zu befürchten.
10. Entgegen der Ansicht der Anmelderin ist es für die Beurteilung der erfinderischen Tätigkeit nicht erheblich, ob ein Reaktionsschema (z. B. (2) in der Libman-Druckschrift, Seite 1669) in einem Dokument den richtigen Reaktionsmechanismus wiedergibt. Ausschlaggebend ist letzten Endes nur das Ergebnis, nicht aber seine Deutung. Gemäß beiden Druckschriften, Libman und Shell, wird dasselbe Ergebnis, nämlich ein aromatischer Aldehyd, erhalten. Der Angabe in der alten Shell-Druckschrift, daß der erste Verfahrensschritt zu einem Gemisch aus einem Benzylhalogenidkomplex und unverändertem Benzalhalogenid führt, während nach Libman Benzalhalogenid einen ähnlichen Komplex bilden soll, ist nichts zu entnehmen, was für die erfinderische Tätigkeit des beanspruchten Verfahrens spräche.
11. Die Anmelderin verweist schließlich auf die nachveröffentlichte Patentschrift GB-A-1 557 421 (American-Cyanamid-Verfahren), die in der Einleitung zwar den Libman-Artikel anführe und die Hydrolyse mit einer verdünnten Mineralsäure beschreibe, aber weder neutrale Hydrolysebedingungen noch insbesondere die Hydrolyse in wäßrigem Äthanol erwähne. Die Anmelderin schließt daraus, daß dieses letztgenannte System nicht naheliegend gewesen sein könne, da weder Shell noch American Cyanamid von dem angeblich naheliegenden Lösungsmittelsystem Gebrauch gemacht hätten. Dieses Argument ist unter anderem aus den bereits unter Nummer 8 genannten Gründen nicht überzeugend. Auch geht es in der American-Cyanamid-Schrift um die Verbesserung der vorausgehenden Halogenierungsstufe (Seite 2, Zeilen 3 - 15); die technische Aufgabe ist somit völlig anders gelagert als im vorliegenden Fall, in dem es um die Ausschaltung des sauren Mediums geht. Natürlich kann dieses Dokument selbst nicht für die Beurteilung der erfinderischen Tätigkeit herangezogen werden, weil es erst nach dem Prioritätstag der vorliegenden Anmeldung veröffentlicht worden ist.
12. Die obengenannten Erwägungen gelten nicht nur für ein Verfahren nach Anspruch 1, sondern auch für die Verfahren nach den Ansprüchen 2-10. Diese Ansprüche sind abhängig von Anspruch 1 und stehen und fallen mit diesem, da keine Merkmale gegeben sind, die auf erfinderische Tätigkeit hinweisen.
ENTSCHEIDUNGSFORMEL
Aus diesen Gründen wird wie folgt entschieden:
Die Beschwerde gegen die Entscheidung der Prüfungsabteilung des Europäischen Patentamts vom 16. Februar 1981 wird zurückgewiesen.
