T 0155/85 (Passivation de catalyseur) of 28.7.1987

Exposé des faits et conclusions

I. La demande de brevet européen n° 81 102 182.3, déposée le 23 mars 1981 et publiée le 30 septembre 1981 sous le n° 36 661, revendiquant la priorité de la demande antérieure du 24 mars 1980, a été rejetée par décision de la division d'examen de l'Office européen des brevets, datée du 22 janvier 1985. La décision était basée sur les revendications 1 à 14 déposées le 2 mai 1983. La revendication principale s'énonçait comme suit :

"Procédé de craquage catalytique d'hydrocarbures en l'absence d'antimoine, utilisant un agent de passivation aux fins de la passivation de métaux inhibiteurs des catalyseurs, caractérisé par l'emploi d'un agent de passivation contenant de l'étain, du phosphore et du soufre".

II. Le motif du rejet était que l'objet de la revendication 1 n'impliquait pas d'activité inventive. L'état de la technique le plus proche, EP-A-1642 (document 1), décrivait un procédé utilisant un agent de passivation contenant de l'étain, du phosphore et du soufre, mais l'utilisation d'une combinaison de ces trois substances, en l'absence d'antimoine, n'était pas expressément divulguée dans les exemples cités. Des tests comparatifs faisaient également état de l'efficacité d'agents contenant de l'étain et du soufre, mais dépourvus d'antimoine et de phosphore. Les composés d'étain préférés étaient le O,O,-dipropyl-dithio-phosphate stannique (identique au di-n-propyl-phosphodithionate de la description, ci-après appelé DPPD) et le bis-isooctylmercaptoacétate de dibutylétain (ci-après appelé DBMA). L'oxyde de dibutylétain (DBO) seul n'était pas le composé le plus en faveur et le choix, dans le même but, de l'un de ces autres agents, en particulier le DPPA, n'impliquait donc pas d'activité inventive.

III. Le 28 février 1985, le demandeur a formé un recours contre la décision et acquitté la taxe correspondante. Il a présenté un mémoire exposant les motifs du recours le 3 juin 1985. De nouvelles revendications 1 à 13 ont été présentées en même temps et rectifiées après correction le 19 novembre et le 19 décembre 1985. La nouvelle revendication principale s'énonce comme suit :

"Procédé destiné à augmenter la sélectivité de la production d'essence d'un catalyseur utilisé pour le craquage catalytique d'hydrocarbures en l'absence d'antimoine et en présence d'un agent de passivation de métaux inhibiteurs des catalyseurs, caractérisé par l'emploi comme agent de passivation d'un composé d'étain de formule générale

(FORMULA)

où chaque R est identique ou différent et désigne un groupement hydrocarbyle contenant de 1 à 24 atomes de carbone, chaque X représentant respectivement de l'oxygène ou du soufre, un X au moins étant du soufre, et n ayant la valeur 2 ou 4.

IV. Lors d'une procédure orale qui a eu lieu le 27 juillet 1987, le requérant a présenté un jeu de revendications subsidiaires qui se limitait davantage à l'usage du DPPD comme agent de passivation.

V. Dans ses conclusions et au cours de la procédure orale, le requérant a exposé principalement les arguments suivants :

a) il importe de reconnaître que l'enseignement de la description antérieure citée portait essentiellement sur la découverte d'un effet de synergie produit par la combinaison étain/antimoine, qui est supérieure à l'utilisation séparée de ces métaux aux fins de passivation. Il n'y a donc pas de raison valable de s'orienter vers l'utilisation de l'étain seul. Les rendements en essence sont uniformément meilleurs avec le produit de combinaison qu'avec l'étain utilisé seul, ainsi qu'il ressort de l'état de la technique (voir figure 9 de l'antériorité). Il n'y a toutefois aucune raison de supposer que le DPPD en particulier donnerait de meilleurs résultats que le DBO.

b) Toute préférence déclarée pour le DPPD dans l'état de la technique cité (voir page 11, premier alinéa) pourrait être comprise dans ce contexte, c'est-à-dire sous l'angle de la compatibilité avec l'agent contenant de l'antimoine. Le test individuel le plus proche utilisant l'étain seul est l'essai 3 du tableau VI du document (1), qui utilise 0,1 % de DBO. Comparativement aux résultats obtenus dans ce cas, l'invention utilisant la même concentration de DPPD a permis des rendements en essence supérieurs de 3,5 % (voir également EP-36 661, page 33, essai 2 du tableau XV et essai 2 du tableau XVI). Ces résultats sont inattendus, car l'utilisation du DBO dans l'antériorité doit être interprétée comme le mode d'utilisation préféré d'un agent de passivation contenant de l'étain mais pas d'antimoine. Bien que des exemples cités dans le document (1) (tableau VIII, page 40, essais C) utilisent également du DBMA, l'utilisation du groupement acétate, s'agissant de sa structure, éloigne de l'invention.

c) Bien que des conclusions antérieures aient fortement mis l'accent sur le caractère décisif de la sélectivité, le rendement en essence est finalement le critère le plus important pour l'ingénieur d'usine. Celui-ci doit évidemment examiner tous les aspects du résultat et en tenir compte pour évaluer le produit obtenu. Tandis que la formation d'hydrogène et de coke est en principe indésirable lors du craquage, on pourrait accepter une formation même légèrement accrue d'hydrogène, si celle-ci allait de pair avec de bons rendements en essence. Après tout, l'hydrogène peut être utilisé dans une autre installation.

d) En ce qui concerne le caractère significatif des comparaisons, les essais figurant au tableau VIII du document (1), pages 40 et 41, sont des essais individuels, sujets à des variations naturelles, tandis que les chiffres des tableaux XV et XVI (page 33) de la demande représentent la moyenne de plusieurs essais (ceci vaut également pour le tableau VI du document (1)). Les améliorations indiquées par rapport à l'état de la technique sont donc significatives et pertinentes.

VI. Le requérant conclut à l'annulation de la décision contestée et demande la délivrance d'un brevet sur la base des revendications 1 à 13 déposées le 3 juin 1985 et rectifiées par une lettre reçue le 19 décembre 1985 ou, à titre subsidiaire, sur la base des revendications présentées lors de la procédure orale.

Motifs de la décision

1. Le recours répond aux conditions énoncées aux articles 106, 107 et 108 et à la règle 64 CBE ; il est donc recevable.

2. Aucune objection quant à la forme ne peut être soulevée contre les revendications modifiées. La revendication 1 de la requête principale est correctement basée sur la combinaison de la revendication principale originale et de la revendication 7 du même jeu, tandis que le jeu de revendications subsidiaires est limité davantage à l'utilisation du DPPD, qui faisait l'objet de la revendication 10 originale. La modification est conforme à l'article 123 (2) CBE.

3. L'objet revendiqué porte sur la passivation de catalyseurs destinés au craquage d'hydrocarbures et plus particulièrement sur l'utilisation d'agents contenant de l'étain en liaison organique avec des atomes de phosphore et de soufre. De tels agents de passivation sont déjà cités dans le document (1), lequel divulgue l'intégration de ces mêmes atomes dans un grand nombre d'agents, de préférence en combinaison avec des agents similaires contenant de l'antimoine, utilisés aux mêmes fins. Selon la description générale, ces deux métaux peuvent provenir de sources très variées, mais ceux qui sont solubles dans les hydrocarbures sont naturellement préférés, notamment ceux contenant de l'oxygène, du soufre, de l'azote ou du phosphore dans leur partie organique (voir page 10, ligne 9). Pour les deux métaux, les composés appropriés, respectivement bis et tris (O,O-dipropyl phosphorodithioate) respectivement stannique et d'antimoine, soit le DPPD et le TPPD (voir page 9, ligne 12), sont préférés, le DBMA étant considéré, dans le cas de l'étain, comme une autre substance préférentielle.

4. La divulgation spécifique figurant dans le document (1) fait état de nombreux essais comparatifs avec l'étain seul sous forme de DBO ou de DBMA, avec l'antimoine seul sous forme de TPPD, ou avec une combinaison des deux métaux. Le but était de prouver la supériorité de la combinaison quant à son pouvoir d'augmenter le rendement direct en essence et de diminuer la formation d'hydrogène et de coke. Les résultats montrent qu'avec une quantité totale de 0,1 % d'antimoine et de 0,01 % d'étain, le rendement en essence s'est élevé au mieux à 61 % (avec une conversion de 69,8 %, une sélectivité de 87,6 %, une production de 385 unités d'hydrogène et de 7,2 % de coke). Ces résultats sont à comparer au meilleur résultat mis en évidence avec une quantité totale à peu près égale d'agent de passivation, sous la forme de 0,1 % de DBO, c'est-à-dire d'étain seul, le rendement n'étant que de 54,1 % (avec une conversion de 61,4 % mais une sélectivité de 88,6 %, ainsi qu'une production de 578 unités d'hydrogène et de 7,2 % de coke (voir les moyennes de plusieurs essais au tableau VI, page 33). La chute apparente de ce que l'on pourrait appeler un rendement en essence "de première récolte" est un peu moins marquée en termes réels de rendement final total, si l'on considère qu'un taux de conversion inférieur avec l'étain, joint à une meilleure sélectivité, permet la production d'un nombre relativement plus élevé de produits additionnels pouvant être recyclés. Vu la quantité accrue de matériel non converti disponible, cela représente une perte ultime et inévitable, par voie de conséquence moindre toutefois qu'il n'y paraît (voir les arguments des requérants dans leur mémoire exposant les motifs de recours, page 2). Cela montre combien il est important de ne pas considérer le rendement ou la sélectivité séparément.

5. Le problème technique posé quant à cet état de la technique consistait à fournir de bons rendements en essence, de préférence sans production de quantités inacceptables d'hydrogène et de coke. La solution revendiquée de ce problème fait appel à l'étain seul en tant qu'agent de passivation, sous la forme de DPPD ou de composés analogues. Il ressort des résultats présentés dans les tableaux de la description (voir essai 2, tableau XV, page 33) que le DPPD fournit un rendement en essence de 57,6 %, avec une conversion de 64,7 %, une sélectivité de 89 % et une production de 502 unités d'hydrogène et de 7,7 % de coke. Ces résultats sont compris entre ceux obtenus dans l'état de la technique cité avec un mélange d'antimoine et d'étain et ceux obtenus avec l'étain seul, exception faite de la sélectivité légèrement accrue (0,4 %) et d'une formation de coke plus mauvaise qu'auparavant. L'objet revendiqué a donc atteint le but principal, c-à-d. l'obtention de l'effet permettant de résoudre le problème technique posé, mais il n'a pas atteint le but secondaire, soit une diminution de la production de coke. Vu le taux de conversion plus élevé, le dépassement du rendement maximal selon l'état de la technique par le rendement final ne sera pas aussi rapide qu'ave le DBO, mais il est clair que dans la présente demande l'efficacité du procédé préféré de production d'essence se situe entre les deux meilleurs résultats pertinents de l'antériorité citée.

6. Bien que le DPPD, qui est l'agent de passivation préféré dans la présente demande, soit expressément mentionné dans le document (1), il n'a pas été pris spécifiquement pour exemple dans les tests comparatifs. Une telle utilisation peut donc être considérée comme nouvelle.

7. En ce qui concerne l'activité inventive, il est très important dans la présente affaire que l'antériorité citée fasse état d'une série de possibilités allant au delà de ce qui est revendiqué comme l'invention dans le document (1). En effet, les comparaisons quantitatives de résultats présentant des variations de paramètres permettent l'interpolation de situations qui ne sont pas spécifiquement testées, mais se situent de par leurs conditions à l'intérieur des limites exposées. Ceci est possible puisqu'il existe à l'intérieur de la fourchette des résultats des tendances reconnaissables qui sortent du cadre des fluctuations des résultats individuels, et peuvent être observées dans les moyennes présentées dans les tableaux et les courbes optimales figurant dans les dessins.

8. Bien que les résultats obtenus avec le DBO soient des plus pertinents aux fins de comparaison, puisque la concentration de l'agent de passivation est la même que celle indiquée dans l'exemple XII, tableau XV, essai 2 de la présente demande, ils ne constituent pas nécessairement le meilleur exemple d'utilisation de l'étain seul sur la base du document (1) pris comme divulgation totale. Le fait de citer le DBO ne signifie donc pas que l'on puisse s'attendre à ce que des agents autres que l'étain donnent des résultats encore inférieurs dans des conditions similaires. Il est manifeste que le DBMA a été lui aussi testé (voir tableau VIII). Bien que les résultats individuels obtenus avec une concentration très basse (0,011 %) restent inférieurs à ceux obtenus avec une concentration dix fois plus élevée de DBO, les valeurs de la sélectivité étaient déjà très élevées dans certains résultats individuels (voir les quelque 91 % et 89 % (calculés) cités dans 5C et 6C). Il est plus pertinent toutefois que, contrairement au DBO, cet agent ne produise pas de "contribution négative" par rapport aux essais à blanc, c'est-à- dire de chute apparente du taux de conversion et du rendement ; et si l'on considère également que le test présenté au tableau VIII a été effectué avec une teneur en métal considérablement inférieure à la teneur totale optimale de métal, qui est de 0,1 % ou plus, ce que suggère également le tableau VI, la possibilité d'obtention avec le DBMA de résultats encore meilleurs qu'avec le DBO ne pourrait pas avoir été rejetée.

9. La supériorité escomptée du DBMA sur le DBO a été confirmée ultérieurement et de façon claire dans la présente description, où il est démontré que pour un rapport catalyseur/huile comparable, le DBMA est capable de fournir même à cette faible concentration de 0,011 % un rendement de 67 % avec une sélectivité de 83,8 % (voir tableau XIII, essai 6). Il était cependant déjà possible de déduire du document (1) que des agents comme le DBMA ou, plus encore, le DPPA, qui fixent au moins l'atome de soufre, ou le phosphore et les atomes de soufre, créeraient des conditions situées entre l'étain seul, sans adjonction de ces atomes, et l'étain et l'antimoine, liés à ces deux atomes. Etant donné la préférence déclarée pour le DPPD ajouté au DBMA, il aurait été évident d'attendre de cet agent une possibilité d'amélioration par rapport au DBO. Les résultats d'une telle interpolation se sont comme prévu essentiellement situés entre ceux obtenus avec le DBO seul et le DBO associé au TPPD.

10. L'argument selon lequel la sélectivité de 89 % (tableau XV, essai 2) était au moins supérieure au meilleur résultat obtenu à cet égard avec les deux extrêmes ne peut modifier cette impression. La faible amélioration obtenue (0,4 %) ne compenserait pas totalement la perte de rendement direct, puisque la nécessité accrue d'une recirculation constitue une charge supplémentaire indésirable. La valeur de 89 %, en particulier, ne constitue pas non plus un maximum exceptionnel, puisque de meilleurs résultats individuels obtenus avec le DBMA, soit 89,2 et 90,5 % (voir tableau VIII, essais 5C et 6C), figuraient déjà dans l'état de la technique.

D'autre part, l'aggravation au niveau de la formation de coke est clairement contraire à ce que l'ingénieur de production considérerait comme une alternative satisfaisante. Tandis que les chiffres sont basés sur la moyenne d'un nombre donné d'essais, la signification statistique de l'augmentation de 0,4 % de la sélectivité est encore inconnue (voir par exemple les différentes moyennes de séries apparemment identiques d'essais dans le document (1), tableau VI, essais 12 et 13). Il est correct de dire que même de faibles améliorations du rendement ou d'autres caractéristiques industrielles pourraient se traduire par une amélioration très pertinente de la production à grande échelle (voir T 38/84 , Oxydation du toluène, JO 8/1984, 368), mais cette amélioration doit être significative et donc supérieure aux marges d'erreur et fluctuations normales dans ce domaine, par suite d'autres paramètres. Tel n'est pas le cas ici.

11. On peut accepter de reconnaître un effet moins ambitieux que celui annoncé par le demandeur, si cet effet est réellement celui que l'invention permet d'obtenir (voir T 184/82, articles en poly(p-méthylstyrène), JO 6/1984, 261 et notamment 264 et sommaire). Ainsi, l'obtention de bons rendements en essence sans production de quantités inacceptables d'hydrogène et de coke est devenue un objectif réaliste à la lumière du document (1). C'est donc l'absence de déséquilibre au niveau des inévitables sous- produits qui, comme le suggère le requérant, constitue un réel complément à l'exigence de départ d'un bon rendement en essence, et non plus l'augmentation "spectaculaire", initialement suggérée, de la sélectivité, "s'ajoutant à la diminution de la production d'hydrogène et de coke" (voir page 3, lignes 14 à 19 de la demande).

12. La Chambre estime cependant qu'il n'est pas admissible de se fonder sur un effet antérieurement décrit par le demandeur comme indésirable et sans valeur, pour le présenter soudainement comme susceptible de constituer un avantage d'un autre point de vue, et de suggérer ainsi que ce revirement doit être pris en compte dans le problème technique et l'appréciation de l'activité inventive. Si une redéfinition du problème technique, eu égard à un certain état de la technique, est normalement admissible, et même nécessaire, sur la base d'une comparaison des effets obtenus avec l'état de la technique le plus proche, elle ne doit pas pour autant contredire des déclarations antérieurement contenues dans la demande au sujet du but et du caractère général de l'invention. L'argument selon lequel une production accrue d'hydrogène, en tant que sous-produit, pourrait être désirable dans une unité de production utilisant l'hydrogène à d'autres fins, doit donc être rejeté comme étant soit contraire à la divulgation originale et non porteur d'un effet notable dans le contexte donné, si les seuils d'acceptabilité sont dépassés, soit non pertinent, si les résultats se maintiennent à l'intérieur des limites de tolérance.

13. L'argument selon lequel l'homme de métier n'a aucun intérêt, incitation ou raison valable d'abandonner l'avantage que présente, en termes de rendement optimal, l'utilisation de l'association étain/antimoine par rapport à l'étain seul, ne peut, vu que cet abandon constituerait manifestement un retour en arrière ou apporterait un désavantage, rendre ce même abandon non-évident, dans la mesure où les résultats n'apportent aucune solution inattendue à un problème technique réel. Le simple fait d'amoindrir l'état de la technique ne peut constituer une invention, surtout si une telle conséquence est en grande partie prévisible (voir aussi T 119/82, "Gélification", JO 5/1984, 217 et notamment 227 et sommaire II), même si certains aspects des résultats ne sont pas prévisibles d'une manière précise. En ce qui concerne l'état de la technique le plus proche dont le rendement est inférieur au niveau revendiqué dans la présente demande, c'est-à-dire la passivation avec de l'étain seul prise en exemple dans le document (1), il n'est apparu à cet égard aucune amélioration qui aurait dépassé ce qui découle des informations disponibles, comme il a été expliqué plus haut. L'objet pourrait donc être considéré comme évident par rapport aux états de la technique les plus proches dans les deux directions, pris chacun séparément. En outre, toutefois, la sélection d'une position intermédiaire à l'intérieur d'un domaine bien défini, c'est-à-dire le choix de l'un des agents expressément recommandés ici, n'a apporté que des résultats essentiellement intermédiaires et donc prévisibles, s'inscrivant totalement dans le domaine des effets déjà obtenus ou de la fluctuation naturelle de leurs valeurs numériques. En particulier, un objet qui se situe structurellement entre deux réalisations particulières d'une antériorité citée et qui comporte, sous tous les aspects pertinents, des effets essentiellement situés entre ceux qui sont connus pour les mêmes réalisations, n'implique pas d'activité inventive, en l'absence d'autres considérations.

14. Pour les motifs invoqués ci-dessus, l'utilisation du DPPD doit être considérée comme évidente et aucune activité inventive ne peut donc être attribuée à la revendication 1 des requêtes principale et subsidiaire.

DISPOSITIF

Par ces motifs, il est statué comme suit :

Le recours est rejeté.